济宁学院沙靖全课题组通过水热合成构建了CoS₂/MoS₂/PDDA-rGO/PMo₁₂纳米复合材料，该材料充分结合了CoS₂/MoS₂异质结和PMo₁₂二者丰富的活性位点和电荷存储能力和PDDA-rGO的高导电性，使地该纳米复合材料成为一种优性能异的锂离子电池负极材料。

图1 CoS₂/MoS₂/PDDA-rGO/PMo₁₂纳米复合材料合成路线示意图

图2不同纳米复合材料的电化学性能。（a）在100 mA g^-1电流密度下，纳米复合材料第一轮的放电比容量；（b）阻抗图谱；（c）在100 mA g^-1电流密度下循环150次的稳定性试验

过渡金属二卤化物是一种先进的储能材料，其中二硫化钼（MoS₂）和MoS₂基纳米复合材料因其具有较高的理论容量（670 mA h g^-1）、简单的制备工艺、S-Mo-S序列构成的二维层状结构和相邻层间的弱相互作用等优点而备受关注。与大多数二维层状材料一样，MoS₂易团聚导致的锂离子传输缓慢，与锂形成Li_xMoS₂导致的严重体积膨胀等缺点限制了其实际应用。为解决这一问题，可以通过三种途径来提高MoS₂在锂离子电池中性能：（1）引入二维过渡金属硫化物作为促进剂，以增强不饱和MoS₂中Mo-和S-边缘的活性；（2）与纳米级金属氧簇结合以增加活性中心；（3）与碳材料结合提高导电性的同时减少团聚。然而，把上述三种策略集中在一个复合物中作为锂离子电池材料的研究到目前为止尚未报道。

多金属氧酸盐（POMs）是一种纳米级金属氧簇类化合物，具有较高的理论容量、多电子氧化还原和优异的电子存储能力等特点，已成为锂离子电池中的研究热点。基于此沙靖全课题组通过合成CoS₂/MoS₂异质结构来增加MoS₂的边缘位点的活性，选择具有多电子转移能力的Keggin型多酸[PMo₁₂O₄₀]^3-(PMo₁₂)来增加MoS₂的活性位点，最后选择具有高导电性和高比表面积的带正电的聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）修饰还原氧化石墨烯（rGO）作为载体，PDDA作为“胶”分子与带负电的POMs发生静电作用，极大的提高了纳米复合材料的稳定性。基于此，本文成功构建了CoS₂/MoS₂/PDDA-rGO/PMo₁₂纳米复合材料，作锂离子电池负极材料时，表现出较高的比容量和优异的循环性能（初始比容量为1055 mA h g^-1，在100 mA g^-1电流密度下循环150次后比容量保持在740 mA h g^-1），优于MoS₂、MoS₂/PDDA-rGO、CoS₂/MoS₂和CoS₂/MoS₂/PDDA-rGO在循环150后的比容量（分别为201、421、518和589 mA h g^-1）。该纳米复合材料优异的性能得益于CoS₂/MoS₂异质结丰富的电荷存储能力、PDDA-rGO的高导电性、PMo₁₂的多电子转移能力以及各组分之间协同效应。在这项工作中，作者提出了一种MoS₂基复合材料在提高锂离子电池性能方面的协同策略，为其他基于MoS₂的高效储锂电极材料提供了新的思路和科学依据。

论文信息：

Nanohybridization of CoS₂/MoS₂heterostructure with polyoxometalate on functionalized reduced graphene oxide for high-performance LIBs

Qian Li, Mingqi Xu, Tong Wang, Haijun Wang, Jingwen Sun, Jingquan Sha

Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202200207