化学化工与材料学院郑逸群课题组与湖南大学黄宏文教授课题组合作,在国产期刊《Chinese Journal of Chemistry》(IF=5.5,中科院1区)上发表题为《Preferential Formation of Ethylene via Electrocatalytic CO2 Reduction on Mesoporous Cu2O Nanoparticles: Synergetic Effects of Pore Structure Confinement and Surface Amine》减碳电催化剂的研究。本文在杂志的Inside Cover作封面报道。我校为第一完成单位,张海峰副教授为共同第一作者(首位)。
本研究介绍了一种简易的合成策略,用于制备具有可调孔结构和表面胺衍生物功能团的介孔Cu2O纳米晶体,以实现高效且优先将CO2电化学转化为乙烯。这些Cu2O纳米晶体的结构特征可以通过在向N,N-二甲基甲酰胺溶液中通入氧气进行铜纳米晶体的氧化蚀刻过程中使用一系列胺衍生物(吡啶、4,4'-联吡啶和六亚甲基四胺)来操控。这些胺衍生物不仅作为表面功能团,还显著影响最终的孔结构。
孔结构限制与表面胺官能化的协同效应导致了生成乙烯的法拉第效率(FE)为51.9% ,以及在-0.8 V vs. RHE下乙烯的部分电流密度达到-209.4 mA·cm−2。使用DFT模拟研究了乙烯选择性的原因,结果显示4,4'-联吡啶官能化的Cu2O有利于形成C2H4,因为中间体的自由能较低。这项研究提供了一种可行的策略来调节氧化蚀刻过程来实现介孔Cu2O纳米晶体的孔结构和表面功能化,为制备高性能CO2RR电催化剂提供了启示。
该项研究得到了国家自然科学基金(21701100), 山东省自然科学基金(ZR2022MB120), 山东省高等学校青创人才引育计划(储能与环境材料团队), 山东省能源转化与纳米催化高校特色实验室, 济宁学院“百名卓越人才”支持计划(2020ZYRC05)等平台和项目的支持。
文章链接:http://dx.doi.org/10.1002/cjoc.202400046